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La Química Reticular ha forjado materiales conocidos por su rigidez, como las Redes Metal-Orgánicas (MOFs) y las Redes Orgánicas Covalentes (COFs), que poseen porosidad permanente. Sin embargo, estos sólidos extendidos han revelado una propiedad sorprendente: son capaces de exhibir movimientos de gran amplitud en estado sólido sin colapsar su estructura. Para que esto sea posible, el diseño reticular introduce intencionalmente “puntos débiles” controlados dentro de la estructura ultraporosa.

La dinámica en estos marcos se clasifica en cuatro modos principales, dependiendo de si el movimiento es global (afecta a toda la estructura) o local (afecta a una parte del constituyente), y si es sincronizado o independiente.

El modo más estudiado es la Dinámica Global Sincronizada, observada en los “MOFs que respiran” (breathing MOFs). Estos materiales sufren transiciones de fase reversibles en respuesta a un estímulo externo (como la presión de un gas o el calor), cambiando drásticamente su volumen de poro. El cambio ocurre cooperativamente en toda la red y se debe a la distorsión en los puntos más débiles de la estructura, que pueden ser las unidades de construcción secundaria (SBU) o los enlazadores. Por ejemplo, en el MIL-53, la “respiración” se produce por la rotación del enlazador alrededor del eje O–O en las uniones de carboxilato, en un movimiento similar a la rótula. Otros casos son más dramáticos, como el (Fe)MIL-88(C), que puede expandir su volumen de celda hasta un 230%, o el DUT-49, que se contrae con el aumento de la presión de gas, exhibiendo una inusual adsorción negativa de gas.

Otro tipo es la Dinámica Local Sincronizada, donde el esqueleto de la red permanece rígido, pero la funcionalidad molecular añadida se mueve. Esto se logra incrustando interruptores moleculares, como el azobenceno, en los enlazadores. La luz puede cambiar su configuración de trans a cis, alterando la apertura del poro y controlando la carga o liberación de moléculas sin dañar el armazón.

El enfoque más avanzado es la Dinámica Independiente, la cual prescinde de la flexión de enlaces covalentes y utiliza enlaces mecánicos (entrelazamiento físico) para la longevidad del material. Esto permite el movimiento autónomo sin necesidad de un estímulo externo. A nivel global, esto se ve en materiales tejidos (woven), como el COF-505. Al retirar el ion metálico (la “plantilla”) de la estructura tejida, los hilos de la red, que solo están unidos mecánicamente, obtienen una enorme libertad de movimiento, lo que resulta en un aumento de diez veces su elasticidad. A nivel local, el movimiento independiente ocurre en nanocajas que tienen anillos mecánicamente atrapados en sus tirantes, capaces de un movimiento de “lanzadera” (shuttling).

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Las Redes de Imidazolato Zeolítico (ZIFs) representan una fascinante subclase de las Redes Metal-Orgánicas (MOFs) que están revolucionando la ciencia de materiales. Su nombre proviene de su parecido estructural con las zeolitas, los aluminosilicatos inorgánicos tradicionales.

La genialidad de los ZIFs reside en su capacidad para imitar, y a la vez superar, la arquitectura de las zeolitas. Mientras que las zeolitas usan unidades de silicio y aluminio (Si/Al) unidas por oxígeno, los ZIFs reemplazan estos nodos por centros metálicos tetraédricos (como el zinc, Zn) y los puentes de oxígeno por enlazadores de imidazolato. Esta sustitución no es accidental: el ángulo entre los centros metálicos conectados por el imidazolato (alrededor de 145∘) es casi idéntico al ángulo Si–O–Si de las zeolitas. Sin embargo, la mayor longitud del enlazador de imidazolato (5.9A˚ frente a 3.1A˚ en las zeolitas) permite la formación de poros y jaulas significativamente más grandes para la misma topología.

Esta composición única confiere a los ZIFs una estabilidad química y térmica excepcional. Materiales como el ZIF-8 conservan su estructura cristalina y porosidad incluso al ser hervidos en agua o soluciones alcalinas, una hazaña inalcanzable para muchos otros MOFs. Estructuralmente, los ZIFs se caracterizan por sus jaulas uniformes (como la jaula tro del ZIF-8) conectadas por ventanas estrechas (por ejemplo, anillos de 4 miembros), lo que les proporciona una gran robustez mecánica.

El aspecto más avanzado de la química ZIF es el diseño racional. Los científicos han desarrollado un método predictivo basado en el Índice Estérico () del enlazador de imidazolato. Este índice permite controlar la síntesis de manera precisa a través de tres principios: Σ determina el tamaño máximo de la apertura del poro; para obtener jaulas muy grandes, es necesario combinar enlazadores con índices Σ grandes y pequeños en proporciones específicas (típicamente 75−90% grandes y 10−25% pequeños); y la variación de esta proporción permite la afinación estructural casi ilimitada.

Además, su naturaleza orgánica permite la funcionalización post-sintética (PSM), incluyendo la modificación de grupos funcionales (ej. de aldehído a alcohol en ZIF-90) o el intercambio de enlazadores en la estructura ya formada. Estas propiedades hacen de los ZIFs materiales prometedores para aplicaciones como la separación de gases y la catálisis.

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La Química Reticular se enfoca tradicionalmente en construir estructuras extendidas en dos o tres dimensiones, como las famosas MOFs (Redes Metal-Orgánicas) y COFs (Redes Orgánicas Covalentes). Sin embargo, esta misma metodología de diseño a escala atómica se aplica para crear compuestos discretos de dimensión cero (0D), conocidos como Poliedros Metal-Orgánicos (MOPs) y Poliedros Orgánicos Covalentes (COPs). Estos son esencialmente nanocajas con porosidad intrínseca y permanente, cuyas estructuras deben confirmarse sin ambigüedades mediante difracción de rayos X.

El desafío principal en la síntesis de MOPs y COPs es la tendencia de las unidades de construcción a formar estructuras extendidas 2D o 3D, que suelen ser más estables. Para obligar a la estructura a cerrarse en una jaula, la clave está en el diseño geométrico. Es fundamental controlar dos parámetros angulares en las unidades moleculares de partida: el ángulo entre los puntos de extensión del vértice (la Unidad de Construcción Secundaria, SBU) y el ángulo del enlazador (la arista).

La selección cuidadosa de estos ángulos permite replicar la geometría de poliedros ideales, como el tetraedro (tet), el octaedro (oct) o el cubo (cub). Por ejemplo, se ha sintetizado una serie isorreticular de MOPs tetraédricos de hierro (IRMOP-50 a IRMOP-53) donde se varía el tamaño del poro. En estos casos, se observó que la superficie total del material no solo depende del poro dentro de la jaula (porosidad intrínseca), sino también del espacio entre las jaulas cristalinas (porosidad extrínseca).

El éxito del diseño se evidencia en estructuras como el MOP-28, con forma de octaedro, que fue el primer MOP en demostrar que podía sostener porosidad permanente (1100 m2g−1) gracias a que sus ángulos α y β coinciden perfectamente con el caso extremo ideal (α=90∘,β=90∘). El diseño reticular de COPs también ha sido exitoso, logrando jaulas cúbicas con áreas superficiales excepcionalmente altas (3758 m2g−1). Este campo demuestra cómo la química puede manipular la arquitectura a nivel molecular para crear materiales con funcionalidades específicas.

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Comprender la materia sólida extendida, como las Redes Metal-Orgánicas (MOFs), las Redes de Imidazolato Zeolítico (ZIFs) y las Redes Orgánicas Covalentes (COFs), presenta un desafío significativo debido a la complejidad de sus estructuras cristalinas. A diferencia de la química molecular, donde basta con describir la composición atómica y los enlaces, en estos materiales extendidos se requiere una herramienta conceptual poderosa: la topología.

La topología, cuyo nombre significa “estudio del lugar” (del griego tópos y logos), permite simplificar radicalmente estas estructuras al considerar únicamente las conexiones (aristas) entre sus componentes clave (nodos), ignorando la naturaleza química de los átomos. Esta abstracción reduce la complejidad y, fundamentalmente, posibilita la ingeniería inversa o el diseño racional de nuevos materiales sólidos [2, 3a].

Para aplicar este concepto, se lleva a cabo la deconstrucción de la estructura. El primer paso es definir las unidades de construcción que actuarán como nodos (SBUs y enlazadores) y aristas, basándose en el número de “puntos de extensión” o conectividad (X-c). Por ejemplo, al deconstruir el HKUST-1, se obtiene una red tbo a partir de un nodo de conectividad 4-c y otro de 3-c.

Es vital distinguir que dos estructuras son topológicamente idénticas si pueden transformarse una en la otra solo mediante flexión o estiramiento, pero no rompiendo o rehaciendo conexiones.

Las redes topológicas se clasifican utilizando el identificador único de tres letras (en minúsculas y negritas) del recurso RCSR. Las redes se describen mediante la transitividad (parámetros pqrs), que ayuda a predecir qué estructuras son termodinámicamente favorecidas (aquellas con alta simetría y densidad topológica, como las redes regulares 1111). Además, se utilizan las baldosas o teselaciones (tilings), representaciones que dividen el espacio y son muy útiles para visualizar los poros dentro de los materiales.

Para ofrecer una descripción más cercana a la estructura real, el concepto de red aumentada (añadiendo el sufijo “-a”) reemplaza los nodos abstractos por sus figuras de vértice, incluyendo la geometría local. La topología también permite clasificar estructuras complejas derivadas, como las redes binarias (mismo nodo, química diferente, sufijo “-b”), redes duales (un segundo marco dentro de los poros, sufijo “-d”), redes interpenetradas (varios marcos mecánicamente entrelazados, sufijo “-c”) o incluso estructuras tejidas (weaving, sufijo “-w”).

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Las Redes Metal-Orgánicas (MOFs) son la nueva frontera para enfrentar los desafíos hídricos y energéticos globales, siendo materiales ideales para aplicaciones basadas en la adsorción de vapor de agua, como las bombas de calor por adsorción (ADHP), la desalinización o la cosecha de agua del aire. Para ser útiles, los MOFs deben cumplir tres requisitos cruciales: estabilidad hidrolítica, alta capacidad de adsorción y alta selectividad por el agua.

La estabilidad es el primer gran obstáculo, ya que muchos MOFs se degradan en presencia de agua. La estabilidad se rige por factores termodinámicos (relacionados con la fuerza del enlace metal-enlazador, como el uso de enlazadores de pirazolato más básicos que confieren alta estabilidad) y cinéticos. La inercia cinética es clave, ya que puede evitar la degradación incluso en MOFs termodinámicamente inestables. Los científicos logran esta inercia mediante el blindaje estérico, por ejemplo, utilizando Unidades de Construcción Secundaria (SBUs) de alta conectividad (como el Zr6​O8​ en UiO-66) o añadiendo sustituyentes voluminosos (como grupos metilo en el enlazador) que impiden el ataque del agua al sitio metálico.

La forma en que el agua interactúa con el MOF se clasifica en tres mecanismos principales:

1. Quimisorción: El agua se une fuertemente a Sitios Metálicos Abiertos (OMS), generando isotermas Tipo I (captación abrupta a muy baja presión relativa), pero requiere mucha energía para la regeneración.

2. Formación de Clústeres Reversibles: Ocurre en MOFs microporosos (diámetros menores a 20.76A˚), donde el agua forma clústeres unidos por enlaces de hidrógeno a sitios primarios dentro de los poros (como grupos -OH en el SBU de MOF-801). Este mecanismo es ideal para ciclos de adsorción/desorción que usan cambios suaves de presión o temperatura (TSA y PSA), crucial para la cosecha de agua.

3. Condensación Capilar: Típica de materiales mesoporosos (poros grandes, como MIL-101), que resulta en histéresis y adsorción a presiones relativas más altas.

Manipulando la funcionalización del enlazador (añadiendo grupos hidrofílicos como −NH2​ para aumentar la afinidad, o grupos hidrofóbicos como −CH3​ para reducirla), los químicos pueden ajustar con precisión el punto de la curva de adsorción donde el material captura el agua. Esto permite diseñar MOFs perfectos para aplicaciones específicas, como aquellos capaces de capturar agua de la atmósfera del desierto (cosecha de agua) o funcionar como refrigerantes eficientes (ADHP).

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La separación y purificación de mezclas es el corazón de numerosas industrias, desde la química hasta la energética. Procesos tradicionales como la destilación criogénica para separar hidrocarburos ligeros son enormemente costosos y consumen grandes cantidades de energía. La ciencia de materiales ha encontrado una solución eficiente en los materiales reticulares, como las Redes Metal-Orgánicas (MOFs) y las Redes de Imidazolato Zeolítico (ZIFs).

Estos materiales se comportan como “esponjas moleculares” perfectas, diseñadas con precisión atómica para crear estructuras cristalinas y poros ultra-altos, superando a los materiales porosos tradicionales como las zeolitas. Esta capacidad de diseño racional nos permite ajustar la forma, el tamaño, la métrica y la funcionalidad de los poros para lograr una selectividad sin precedentes.

Para la separación de gases, existen tres estrategias principales:

1. Separación Termodinámica: Aprovecha las diferencias de afinidad. Se utilizan sitios metálicos abiertos (OMS) que se unen fuertemente a ciertas moléculas (como olefinas) debido a su π-sistema, o se explotan las fuerzas de van der Waals para captar alcanos de cadena larga.

2. Separación Cinética: Se basa en la diferencia de velocidad a la que distintas moléculas atraviesan los poros. ZIF-8 es un ejemplo destacado que utiliza la flexibilidad de sus aperturas (actuando como “puertas de saloon”) para discriminar entre moléculas de tamaño similar, logrando selectividades altísimas.

3. Efecto de Apertura de Compuerta (Gate-Opening): Estructuras flexibles como MAMS-1 o ZIF-7 cambian su geometría en respuesta a la presión o la temperatura, permitiendo o excluyendo selectivamente moléculas.

Además de los gases, los MOFs son vitales en la fase líquida: se utilizan para la purificación de agua, removiendo trazas de fármacos y moléculas biológicamente activas. También purifican combustibles líquidos eliminando aminas cíclicas que, al quemarse, generan óxidos nitrosos (NOx​). Para aplicaciones a gran escala, la selectividad de los MOFs se combina con la flexibilidad de los polímeros en las Membranas de Matriz Mixta (MMMs), superando las limitaciones de rendimiento de los materiales individuales.

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El hidrógeno y el metano son cruciales para la transición energética: el hidrógeno es un portador de energía limpio que solo produce agua al quemarse, y el metano (gas natural) es un combustible fósil más limpio. Sin embargo, el principal obstáculo para su uso generalizado, especialmente en aplicaciones móviles, es el almacenamiento. Los métodos actuales, como el gas natural comprimido (CNG) o el hidrógeno licuado (criogénico), requieren tanques pesados, costosos y presiones extremadamente altas (hasta 300 bar), lo que los hace poco prácticos.

La solución reside en las Redes Metal-Orgánicas (MOFs), estructuras cristalinas ultraporosas que actúan como “esponjas moleculares” diseñadas a escala atómica. Los MOFs permiten almacenar grandes cantidades de gas mediante adsorción física a presiones mucho más bajas (generalmente entre 35 y 65 bar).

El objetivo clave de la investigación es maximizar la capacidad de trabajo, es decir, la cantidad neta de gas que el material puede liberar eficientemente. Para lograr esto, la Química Reticular emplea dos estrategias principales:

1. Optimizar la estructura física: Esto implica buscar la mayor área superficial posible (ej. MOF-210) y ajustar el tamaño del poro. Para el hidrógeno, poros pequeños (idealmente 7A˚) maximizan la interacción con las paredes, aumentando la adsorción. Para el metano, se buscan “bolsillos de van der Waals” que potencian las fuerzas dispersivas, incluso en materiales con áreas superficiales moderadas (ej. PCN-14).

2. Aumentar la afinidad química: Para asegurar una alta captación a temperatura ambiente, se introducen Sitios Metálicos Abiertos (OMS) (ej. en HKUST-1), que son sitios de Lewis ácidos que interactúan fuertemente con las moléculas de gas, aumentando el calor isostérico de adsorción. También se utilizan metales ligeros (ej. Be2+) para maximizar la captación por peso.

Este diseño ingenieril permite a los MOFs no solo almacenar gas de manera segura y eficiente, sino también superar las limitaciones de los combustibles líquidos.

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El aumento de dióxido de carbono atmosférico, causado principalmente por la combustión de combustibles fósiles (responsable del 80% de las emisiones), requiere el desarrollo urgente de tecnologías eficientes de Captura y Secuestro de CO2​ (CCS). Las tecnologías actuales, basadas en soluciones acuosas de alcanolamina, imponen una penalización energética masiva de aproximadamente el 30% de la producción de una central eléctrica, debido al gran aporte de energía necesario para liberar el CO2​ capturado.

Las Redes Metal-Orgánicas (MOFs) y otros materiales reticulares (ZIFs y COFs) se presentan como plataformas ideales para la próxima generación de materiales de CCS, ya que permiten ajustar la termodinámica y la cinética de la adsorción/desorción de CO2​, mejorando la eficiencia energética. El foco principal se pone en la captura post-combustión (gases de combustión, 1 bar, 40−60∘C), donde el gas consiste principalmente en N2​ (77%) y CO2​ (16%). La alta polarizabilidad y momento cuadrupolar del CO2​ permiten su separación termodinámica del N2​.

Las estrategias estructurales clave para la captura post-combustión incluyen:

1. Sitios Metálicos Abiertos (OMS): Sitios de Lewis ácidos que interactúan fuertemente con el CO2​ (ej. series (M)MOF-74), resultando en un alto calor isostérico de adsorción (Qst​) y alta selectividad. No obstante, estos sitios son vulnerables al agua polar, que reduce drásticamente la capacidad de CO2​.

2. Heteroátomos Básicos de Lewis (Aminas): Se pueden injertar aminas orgánicas a los OMS (ej. mmen-CuBTTri) o unirse covalentemente al enlazador (ej. (Mg)IRMOF-74-III(CH2​NH2​)). Las aminas pueden unir CO2​ mediante quimisorción (formando ácido carbámico o carbamato de amonio). Ciertas variantes muestran un mecanismo de adsorción cooperativa que permite altas capacidades de trabajo.

3. Funcionalización del SBU: La introducción de grupos hidroxilo en el SBU puede incluso unir CO2​ covalentemente como bicarbonato (MAF-X25-ox).

4. Hidrofobicidad: La incorporación de funcionalidades hidrofóbicas, como en la serie ZIF-300, mantiene la capacidad de CO2​ bajo condiciones húmedas, al evitar que el agua ingrese a los poros.

Para comprender estos mecanismos, son cruciales las técnicas de caracterización in situ: la Difracción de Rayos X o Neutrones determina la ubicación precisa de las moléculas adsorbidas; la Espectroscopia IR monitorea los cambios vibracionales (ej. el desdoblamiento de ν2​ en CO2​ al curvarse) y permite calcular Qst​; y la RMN de estado sólido distingue entre las diferentes especies quimisorbidas, como el ácido carbámico frente al carbamato de amonio.

La liberación del CO2​ capturado, la etapa más costosa energéticamente, se realiza típicamente mediante ciclos de Adsorción por Oscilación de Temperatura (TSA), Vacío (VSA) o Presión (PSA). El TSA es el proceso más viable para el gas de combustión post-combustión, aprovechando las bajas capacidades caloríficas de los MOFs en comparación con las soluciones de alcanolamina.

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El capítulo introduce la terminología y los modelos teóricos esenciales para evaluar el almacenamiento y la separación de gases en materiales porosos, como las Redes Metal-Orgánicas (MOFs). Se destacan seis parámetros clave: capacidad de trabajo, capacidad del sistema, cinética, estabilidad cíclica, calor isostérico de adsorción (Qst​) y selectividad.

Para el almacenamiento, es crucial diferenciar entre la captación en exceso (o exceso de Gibbs), que mide la adsorción en la superficie interna, y la captación total, que es la suma del exceso y el gas a granel comprimido dentro de los poros. La captación en exceso típicamente alcanza un máximo entre 20 y 40 bar. La captación total (Ntot​) se calcula sumando la captación en exceso (Nex​) y la densidad del gas multiplicada por el volumen del poro (dgas​Vpore​). Evaluar la eficiencia requiere un equilibrio entre la captación gravimétrica y la volumétrica; los materiales de baja densidad, como los COFs, pueden tener alta captación gravimétrica pero baja volumétrica, lo cual es desfavorable para aplicaciones energéticas móviles.

La capacidad de trabajo representa la cantidad de gas que puede ser efectivamente entregada a un dispositivo, excluyendo el gas retenido a la presión mínima operativa (ej. 5 bar) y el máximo de compresión (ej. 65 bar). La capacidad basada en el sistema es aún más restrictiva, ya que considera el peso del sistema auxiliar y los efectos térmicos intrínsecos, como la necesidad de disipar el calor liberado (Qst​) durante el repostaje.

La separación de gases se basa en mecanismos termodinámicos (equilibrio) o cinéticos (difusión). La separación termodinámica depende de la afinidad de los gases hacia la superficie adsorbente, modulada por el Qst​. La separación cinética se basa en diferencias de difusividad, influenciadas por la geometría de los poros. Los mecanismos de difusión incluyen la difusión molecular, de Knudsen y configuracional. El efecto de apertura de compuerta (gate-opening effect), una transición estructural inducida por presión o temperatura, es un mecanismo de separación útil exclusivo de materiales reticulares (MOFs, ZIFs, COFs).

La selectividad se puede estimar cualitativamente a partir de isotermas de un solo componente, o de manera más precisa mediante la Teoría de la Solución Adsorbida Ideal (IAST) o experimentos de breakthrough. Finalmente, la viabilidad de estos materiales requiere estabilidad térmica y mecánica; el estrés térmico por la liberación de Qst​ puede ser significativo (ej. un aumento potencial de más de 120∘C en HKUST-1 al almacenar CH4​), y la estabilidad mecánica es crítica para el uso de cuerpos conformados en lugar de polvos.

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Los Materiales de Redes Reticulares, que incluyen las Redes Metal-Orgánicas (MOFs), las Redes de Imidazolato Zeolítico (ZIFs) y las Redes Orgánicas Covalentes (COFs), han surgido como la clase más grande de materiales cristalinos, impulsando una gran comunidad científica y de ingeniería. Su extenso rango de aplicaciones es posible gracias a sus estructuras cristalinas que ofrecen áreas superficiales excepcionales, aberturas y tamaños de poro ajustables, y una vasta diversidad estructural. La Química Reticular permite la modificación a escala atómica, facilitando alteraciones químicas precisas y la formación de motivos estructurales inalcanzables en la química de estado sólido o molecular clásica.

El desarrollo de esta química ha permitido a los científicos diseñar materiales con propiedades que superan a las de los materiales porosos tradicionales. Entre estas propiedades se encuentran las capacidades ultra altas de almacenamiento de gases, la alta selectividad en separaciones de gases y la habilidad de cosechar agua del aire. El control sobre los parámetros y la composición no solo permite crear materiales a medida, sino también diseñar centros catalíticos precisos para transformaciones altamente selectivas y la activación de moléculas pequeñas. La tunabilidad también se extiende a las propiedades electrónicas, lo que ha conducido al descubrimiento de estructuras porosas conductoras que son prometedoras para supercapacitores o electrocatálisis, tanto en MOFs como en COFs.

Una parte clave del desarrollo de aplicaciones se basa en el control de la morfología. Gana importancia el control sobre el tamaño de las partículas para procesar los materiales en formas específicas, como películas delgadas, membranas para la separación de gases y materiales coloidales para aplicaciones biomédicas, incluyendo sistemas de administración de fármacos.

Aunque el estudio de las aplicaciones de los COFs está comenzando a emerger, el enfoque actual se centra en las aplicaciones de MOFs y ZIFs basadas en la adsorción de gases y vapores, donde se ha establecido una comprensión sólida de los procesos subyacentes. Finalmente, la viabilidad de estos materiales se evidencia en que grandes empresas como BASF SE están escalando la síntesis de MOFs para la comercialización, particularmente para tanques de almacenamiento de gas, demostrando que la investigación está trascendiendo los laboratorios universitarios.

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