Fakultät für Physik - Digitale Hochschulschriften der LMU - Teil 01/05

Die in dieser Arbeit dargelegten Ergebnisse befassen sich mit Experimenten, welche den Mg-In-Ionenfallen-Quantencomputer zum Endziel haben. Als logisches Schaltelement eines solchen Quantencomputers kommen sowohl die Cirac-Zoller- als auch die Sörensen-Mölmer-Version eines CNOT-Gatters in Frage. In beiden

Fällen müssen die Ionen durch Laserstrahlung gekühlt werden. Während das Cirac-Zoller-Gatter Grundzustandskühlung erfordert, wird beim Sörensen-Mölmer-Gatter lediglich der wesentlich einfacher zu erreichende Lamb-Dicke-Bereich

benötigt. Aufgrund der Tatsache, daß zwei verschiedene Ionensorten für unterschiedliche Aufgaben verwendet werden,

kombiniert man deren Vorzüge optimal miteinander. Zur direkten Seitenband-Kühlung verwendet man In, mit dem in unserer Arbeitsgruppe bereits Grundzustandskühlung demonstriert worden ist.

Quanteninformation soll in den Mg-Ionen gespeichert werden. Da beim Sörensen-Mölmer-Gatter, solange man sich im Lamb-Dicke-Bereich befindet, die Quantenrechnung nicht von der thermischen Bewegung der Ionen abhängen,

kann der heterogene Ionenkristall durch die Indiumionen kontinuierlich gekühlt werden, ohne daß die in den Mg-Ionen gespeicherte Quanteninformation dadurch beeinflußt wird. Dadurch kann die Dekohärenz der Schwingungsmoden minimiert, und die Anzahl möglicher Quantenoperationen maximiert werden.

Im Rahmen dieser Arbeit wurde von Grunde auf ein neues Experiment geplant, aufgebaut und zahlreiche Versuche dazu durchgeführt. Es wurde ein völlig neuer, komplexer Vakuumrezipient entworfen und gebaut. Im Inneren des Vakuumrezipienten wurde ein schwingungsgedämpfter Aufbau einer neuartigen, selbstjustierenden Ionenfallenhalterung inklusive verbesserter Atomofenhalterung in ein kompaktes Gesamtsystem integriert. Die Falle wurde für die Speicherung zweier Ionensorten optimiert.

Mit der linearen Endkappenfalle wurden zuerst Mg-Ionenkristalle erzeugt. Bei den Experimenten mit Indium konnten Mg-In-Wolken nachgewiesen werden, sowie sympathetische Kühlung von Indium durch die direkt lasergekühlten Magnesiumionen.

In der neuen Vierstabfalle wurden zuerst Experimente mit einem Sekundärelektronen-Vervielfacher bei Kühlung mit Puffergas durchgeführt, wobei Speicherung von Magnesiumionen sowie von Dunkelionen aus dem Restgas nachgewiesen werden konnte. Bei diesen Messungen wurde gleichzeitig die Falle charakterisiert. Es wurden Stabilitätsdiagramm, radiale und axiale Schwingungsfrequenzen gemessen.

Darüber hinaus wurden in der neuen Ionenfalle Magnesium-Ionenkristalle gespeichert und nachgewiesen. Die im Vergleich zur linearen Endkappenfalle wesentlich verbesserte Mikrobewegungskompensation demonstriert die Überlegenheit der automatischen Justage der neuen Ionenfalle.

Das Ziel der vorliegenden Arbeit war es, die Natur von exotischen Resonanzen im mesonischen Spektrum unterhalb von 2 GeV/c^2 zu untersuchen. Hierzu wurden Antiproton-Neutron Annihilationen gestoppter Antiprotonen, aus der LEAR Anlage des CERN, in einem flüssigen Deuteriumtarget untersucht. Die insgesamt 5,2*10^6 Ereignisse mit einer Driftkammerspur, aufgenommen von dem fast den gesamten Raumwinkel umfassenden Crystal-Barrel Detektor, lieferten nach einer Selektion und einem kinematischen Fit ein praktisch untergrundfreies Datensample mit 144.114 pbar n -> Pi- Pi0 Pi0 Pi0 Ereignissen. Mit Hilfe von Monte-Carlo Simulationen konnte das absolute Verzweigungsverhältnis dieses Kanals zu BR(pbar n -> Pi- Pi0 Pi0 Pi0) = (7,6 +- 0,4)* 10^(-2) bestimmt werden.

Die vollständige Partialwellenanalyse dieses Kanals brachte neben den starken Beiträgen der Rho(770)x(Pi0 Pi0)_S und Rho(770) x f_2(1270) Amplitude, auch eine Rho' x (Pi0 Pi0)_S Amplitude mit einer Masse von 1280 MeV/c^2 für das Rho'. Das aus 4 Pi und K Kbar Zerfällen bekannte Rho'(1450) wurde nicht gesehen. Damit wird die vermutete Aufspaltung in zwei verschiedene Rho' Zustände bestätigt, von denen nur einer als radiale rho-Anregung in das Konstituenten-Quarkmodell paßt.

Klare Evidenzen gibt es auch für (Rho Pi)_x x Pi Amplituden mit Resonanzen x= a_{1,2} und Pi_{0,1,2}. Oberhalb des wohl bekannten a_1(1260) konnten zwei zusätzliche 1^{++} Resonanzen in ihren Zerfällen in die (Rho Pi)-S und -D Welle nachgewiesen werden. Das a_1(1550) kann aufgrund seines starken Zerfalls in die (Rho Pi)-S Welle keine radiale Anregung des a_1(1260) sein, während für das a_1(1850) das charakteristische Verhältnis Gamma(Rho Pi)_D / Gamma(Rho Pi)_S >> 1 einer radialen Anregung des a_1(1260) ermittelt wurde.

Die Identifikation des Pi(1300) als radiale Anregung des Pi Mesons bestätigte sich durch den starken Zerfall in Rho Pi und den kleinen Beitrag in (Pi0 Pi0)_S Pi. Ein weiteres Pi Meson bei 1800 MeV/c^2 wurde erstmalig im Rho Pi und Rho' Pi Zerfall nachgewiesen, jedoch gibt der Vergleich der Partialbreiten in Rho Pi, Rho' Pi und (Pi0 Pi0)_S Pi mit der theoretischen Vorhersage für die zweite radiale Anregung Rätsel auf.

In der (Rho Pi)-P Welle wurde eine exotische Resonanz bei 1450 MeV/c^2 mit den exotischen Quantenzahlen J^{PC} = 1^{-+}, die prinzipiell nicht mit q qbar gebildet werden können, nachgewiesen. Die Evidenz für ein Pi_1 -> Rho Pi bei 1,6 GeV/c^2, welches in anderen Experimenten gesehen wurde, ist dagegen sehr schwach. Es stellt sich die Frage, ob das hier gefundene Pi_1(1450) mit dem exotischen Pi_1(1400) identisch ist, das bisher nur als Eta Pi Resonanz bekannt ist. Ein Vergleich der relativen Pi_1 Produktionsstärken in der atomaren (pbar n) S- und P-Welle zeigt, daß die Rho Pi und Eta Pi Resonanzen verschiedene Zustände sind.

Wasser ist eine hochpolare Flüssigkeit. Ihre ungewöhnlichen elektrostatischen Eigenschaften haben das organische Leben, das sich dort entwickelt hat, geprägt. Daher bestimmen beispielsweise die elektrostatischen Wechselwirkungen zwischen der wässrigen Zellflüssigkeit und den darin gelösten Proteinen, den molekularen Funktionsträgern der Biologie, sowohl die Struktur als auch die Dynamik dieser Makromoleküle. Mikroskopische Simulationsbeschreibungen der in Protein-Lösungsmittel Systemen ablaufenden Prozesse müssen deshalb jene Probleme lösen, welche durch den sehr langsamen 1/r Abfall der Coulomb Wechselwirkung und die endliche Größe von Simulationsmodellen aufgeworfen werden. Die vorliegende Arbeit fasst eine Reihe von Publikationen zusammen, in denen zunächst mit dem sog. SAMM/RF Algorithmus eine genaue und recheneffiziente Lösung für die angesprochenen methodischen Probleme vorgeschlagen und verifiziert wird [G. Mathias, B. Egwolf, M. Nonella, P. Tavan, J. Chem. Phys. 118, 10847-10860 (2003)]. Bei molekularmechanischen (MM) Molekulardynamik (MD) Simulationen ermöglicht dieser Algorithmus die Beschreibung sehr großer Systeme mit mehr als 10^5 Atomen auf einer Nanosekunden-Zeitskala. Für flüssiges Wasser konnten damit winkelaufgelöste Korrelationsfunktionen, die von mir vorgeschlagen wurden, auch bei großen Abständen statistisch genau berechnet werden [G. Mathias, P. Tavan, J. Chem. Phys. 120, 4393-4403 (2004)]. Damit ließ sich die dipolare Struktur der Solvatschalen um ein gegebenes Wassermolekül analysieren. Darüber hinaus wurde nachgewiesen, dass sich Wasser ab Distanzen von etwa 15 A° wie ein homogenes Dielektrikum verhält. Die SAMM/RF Methode wurde ferner zur Beschreibung der langreichweitigen Elektrostatik bei Hybridrechnungen eingesetzt, welche Dichtefunktional Methoden mit MM Kraftfeldern kombinieren, um so Schwingungsspektren biologischer Chromophore in polaren und in komplexen Lösungsmitteln quantitativ genau berechnen zu können. An den Beispielen des Retinalchromophors im Meta-III Zustand des Rhodopsins [R. Vogel, F. Siebert, G. Mathias, P. Tavan, G. Fan, M. Sheves, Biochemistry 42, 9863-9874 (2003)], der Chinone im bakteriellen Reaktionszentrum [M. Nonella, G. Mathias, M. Eichinger, P. Tavan, J. Phys. Chem. B 107, 316-322 (2003)] und eines Chinonmoleküls in wässriger Lösung [M. Nonella, G. Mathias, P. Tavan, J. Phys. Chem. A 107, 8638-8647 (2003)] wird gezeigt, wie elektrostatische Wechselwirkungen eines Moleküls mit seiner Lösungsmittelumgebung seine Schwingungsspektren modifizieren.

Das Ziel dieser Arbeit war es 40Ca+-Ionen an einen optischen Resonator zu koppeln, um auf diese Weise Resonator-QED-Experimente, mit einer konstanten und

deterministischen Kopplung durchzuf¨uhren. Als wichtigstes Ergebnis ist es erstmals gelungen, im kontinuierlichen Betrieb kontrollierte Lichtpulse zu erzeugen, die genau ein Photon enthalten.

Zun¨achst war es unerl¨asslich, ein bestehendes Experiment weiter zu entwickeln,

so wie wichtige Eigenschaften des 40Ca+-Ions zu vermessen. Dazu wurde die bisherige Falle durch eine verbesserte Ionenfalle ersetzt. Diese wurde charakterisiert, wobei insbesondere eine verbesserte Mikrobewegungskompensation nachgewiesen wurde.

Zur Durchf¨uhrung der hier vorgestellten Experimente, wurde das bestehende Lasersystem weiterentwickelt und ein zus¨atzliches System aufgebaut. Zudem wurde

der optische Resonator und dessen Stabilisierung den Anforderungen der

Resonator-QED-Experimente angepasst.

Um Aufladungen dielektrischer Materialien in der Fallenumgebung zu vermeiden,

wurde die Photoionisation von Kalziumatomen implementiert und die Abh¨angigkeit

der Ladeezienz von den Laserparametern bestimmt. Da aufgrund der reichhaltigen

Niveaustruktur von 40Ca+-Ionen eine Vielzahl von Eekten auftreten,

wurden die spektroskopischen Eigenschaften von 40Ca+-Ionen detailiert vermessen.

Dazu geh¨ort neben den Anregungsspektren die Messung der Lebensdauer des

D5/2 -Niveaus und die genaue Untersuchung des Hanle-Eekts zur Magnetfeld-

Kompensation. Im Rahmen dieser Arbeit wurde zudem die g(2)-Funktion der

Fluoreszenz des Ions studiert. Auch die Ergebnisse dieser Messung spiegeln die

komplexe Niveau-Struktur des Ions wieder. Da die Lokalisierung der Ionen in der Falle von großer Bedeutung ist und diese nur durch Laserk¨uhlung der Ionen in der Falle optimiert werden kann, wurde das Verhalten von 40Ca+-Ionen bei Dopplerk¨uhlung genauer untersucht. Neben dem K¨uhlen der Ionen ist auch die Mikrobewegung des Ions in der Falle f¨ur dessen Lokalisierung von essenziellem Interesse. Kombiniert man einen optischen Resonator mit einer Ionenfalle, so treten aufgrund der Verzerrung des Fallenfeldes Wechselwirkungen zwischen den Spiegeln und den Ionen auf, die zu Mikrobewegung f¨uhren. Dieser Eekt wurde vermessen und mit Simulationen des Fallenfeldes

verglichen.

Um die relative Lage des Ions zur Resonatormode zu bestimmen, wurde ein einzelnes 40Ca+-Ion als nanometrische Probe f¨ur das Resonatorfeld verwendet. Die bisher vorliegenden Daten dieses Experiments wurden im Rahmen dieser Arbeit

erweitert und Eekte der Anregung auf die gemessene Fluoreszenzverteilung untersucht.

Die genannten Messungen und Entwicklungen erm¨oglichten es letztendlich,

Resonator-QED-Eekte nachzuweisen. In dieser Arbeit wurde die stimulierte

Emission mehrerer und eines einzelnen Ions in die Resonatormode beobachtet.

Desweiteren konnte der Einfluss des Resonators auf die Lebensdauer des P1/2 -

Niveau demonstriert werden.

Auf der mit diesem Experiment geschaenen Basis ist es gelungen, eine besonders

interessante Vorhersage der Resonator-QED zu realisieren, die kontrollierte

Erzeugung einzelner Photonen im Dauerbetrieb. Dabei konnte eine Einzel-

Photonenemissions-Wahrscheinlichkeit pro Pumppuls von 8 % erreicht werden.

Diese neuartige Lichtquelle wurde im Rahmen dieser Arbeit sowohl theoretisch

als auch experimentell intensiv untersucht. Die statistischen Eigenschaften der

emittierten Photonen wurden gemessen, und die Erzeugung verschiedener zeitlicher

Pulsprofile konnte demonstriert werden.

Thema der vorliegenden Arbeit ist die Beschreibung von

Ladungstransporteigenschaften molekularer Systeme, wenn diese das

Verbindungsstück zweier Elektroden bilden.

Einen technologischen Meilenstein setzte auf diesem Gebiet die

Rastertunnelmikroskopie, welche ursprünglich für die

Abbildung von Oberflächen mit atomarer Auflösung

entwickelt wurde (Binnig et al., 1981). Heute ermöglicht

sie die gezielte Untersuchung von Transporteigenschaften

einzelner, auf Oberflächen adsorbierter Moleküle.

Parallel dazu hat der immense Fortschritt in der Miniaturisierung

klassischer elektronischer Bauteile in jüngster Zeit

ermöglicht, Zuleitungsstrukturen auf der Nanometerskala zu

bauen, und diese mit einzelnen oder wenigen Molekülen zu

überbrücken (Reed et al., 1997). Es besteht die

Hoffnung, mit solchen Systemen Schaltungselemente zu realisieren,

die heutigen elektronischen Bauteilen in Hinblick auf ihre

Effizienz und den Grad ihrer Miniaturisierung deutlich

überlegen sind.

Experimente mit diesen molekularelektronischen Apparaten werfen

die Frage auf, wie sich die chemische Natur eines Moleküls

sowie seine Kopplung an die Oberfläche der Elektroden auf die

Leitungseigenschaften auswirkt. Eine theoretische Beantwortung

dieser Frage erzwingt eine quantenmechanische Beschreibung des

Systems. Ein genaues Verständnis dieser Zusammenhänge

würde ein gezieltes Entwerfen molekuarelektronischer Bauteile

ermöglichen. Trotz bedeutender experimenteller wie

theoretischer Fortschritte besteht zwischen den Ergebnissen bisher

allerdings nur beschränkt Übereinstimmung.

Diese Arbeit beginnt mit einem Überblick über die

gängigen Methoden zur theoretischen Beschreibung von

Ladungstransport durch molekulare Systeme und charakterisiert sie

hinsichtlich der ihnen zugrundeliegenden Annahmen und

Näherungen. Dabei findet eine Unterteilung in

störungstheoretische sowie streutheoretische Verfahren

statt.

Anschließend werden Methoden der Quantenchemie behandelt, da diese in

nahezu allen Ansätzen zur Beschreibung von elektronischem

Transport durch molekulare Systeme Anwendung finden. Wir

liefern eine Zusammenstellung der wichtigsten

unter den auf diesem Gebiet in immenser Anzahl entwickelten

Methoden und der ihnen zugrundeliegenden Näherungen.

Auf diese allgemeinen Darstellungen folgt eine detaillierte

Beschreibung des numerischen Verfahrens, das im Rahmen dieser

Dissertation zur Berechnung von Stromtransport durch

Molekülstrukturen implementiert

SHIPTRAP is a new ion trap system for high-precision mass measurements of transuranium recoil-ions from the SHIP facility at GSI. The system consists of a buffer-gas cell to thermalise the incoming ions, an extraction system to separate the ions from the buffer gas, an RFQ buncher to cool and accumulate the ions and a tandem Penning-trap system for isobaric purification and high-precision mass measurements. The buffer-gas cell and the extraction RFQ were developed, assembled and tested within this thesis at the MLL in Garching and at the GSI.

In der vorliegenden Arbeit werden die Weiterentwicklung des experimentellen Aufbaus zur 1S-2S-Zweiphotonenspektroskopie an atomarem Wasserstoff sowie die damit durchgeführten Messungen beschrieben.

Die natürliche Linienbreite des dipolverbotenen 1S-2S-Übergangs ist mit 1,3 Hz sehr gering. Dieser Übergang kann durch Absorption zweier gegenläufiger Photonen bei einer Wellenlänge von 243 nm Doppler-frei angeregt werden. Für eine möglichst hohe Auflösung der Resonanz muß die den Übergang treibende Strahlung eines frequenzverdoppelten Farbstofflasers, dessen Fundamentale nahe 486 nm liegt, spektral schmal und stabil sein. Daher wird der Farbstofflaser auf einen Referenzresonator hoher Finesse stabilisiert.

Der im Rahmen dieser Arbeit neu aufgebaute Referenzresonator wurde weitestgehend von Umwelteinflüssen entkoppelt, so daß die Drift des auf ihn stabilisierten Lasers nun weniger als 1 Hz/s und seine Linienbreite in 2 s weniger als 100 Hz bei 486 nm beträgt. Eine modifizierte Atomstrahlapparatur mit differentiell gepumptem Wechselwirkungsbereich und effizienterer Detektion der 2S-Atome erlaubt nun die Spektroskopie bei niedrigerer Lichtleistung und damit geringerer Verbreiterung des Übergangs durch Ionisation metastabiler Atome. Desweiteren können kältere Atome untersucht werden, deren Spektren kleinere geschwindigkeitsabhängige systematische Effekte aufweisen. Mit diesem Aufbau wurden Spektren einer Breite von nur 500 Hz bei 243 nm aufgenommen, was einer relativen Auflösung von 4x10^-13 entspricht.

Nach Einführung einer differentiellen Meßmethode konnte die Hyperfeinaufspaltung des 2S-Niveaus in atomarem Wasserstoff erstmals mit optischen Methoden bestimmt werden, wobei das Ergebnis von 177 556 860(16) Hz den bisher genauesten Wert für diese Größe darstellt. Ein daraus abgeleiteter Test der QED gebundener Systeme bestätigt die Theorie auf einem Niveau von 1,2x10^-7.

In Zusammenarbeit mit dem Frequenzkamm-Labor wurde die Frequenz des 1S-2S-Übergangs erneut gegen die transportable FOM-Cs-Fontände des BNM-SYRTE, Paris, absolut gemessen und zu 2 466 061 413 187 087(34) Hz bestimmt. Dies entspricht einer verbesserten relativen Auflösung von 1,4x10^-14. Im Vergleich mit dem Ergebnis der vorigen Messung aus dem Jahre 1999 und unter Berücksichtigung der Drift eines Uhrenübergangs in 199-Hg+ kann daraus erstmals eine obere Grenze für die relative Drift der Feinstrukturkonstanten von (-0,9 +- 2,9)x10^-15 pro Jahr abgeleitet werden, ohne daß zusätzliche Annahmen über die Stabilität der anderen Kopplungskonstanten getroffen werden müsssen. Diese Drift ist im Rahmen des Fehlers mit Null verträglich.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der experimentellen Analyse atomarer Prozesse in intensiven ultrakurzen Laserpulsen. Der Schwerpunkt liegt hierbei bei den Zwillingseffekten der Erzeugung hoher Harmonischer (``high-order harmonic generation'', HHG) und der Ionisation über Zustände im Kontinuum (``above-threshold ionization'', ATI). Besonders letzterer Effekt wird detailliert in Verbindung mit der Wechselwirkung mit Laserpulsen von nur wenigen Zyklen Länge untersucht. Während es heutzutage Routine ist solche Pulse von weniger als 5 fs zu erzeugen, war die vollständige Kontrolle über das zugrundeliegende elektrische Feld bisher noch nicht möglich. Dies wurde in dieser Arbeit durch die erste eindeutige Messung der den Laserpuls charakterisierenden ``absoluten Phase'' erreicht. Die Genauigkeit und Zuverlässigkeit dieser Messung erweist sich als hinreichend, um eine neue Methode der aktiven Phasenstabilisierung einzuführen, welche voraussichtlich eine tragende Rolle in zukünftigen phasenstabilisierten Lasersystemen spielen wird. Die beschriebenen Experimente widmen sich zudem auch allgemeinen optischen Effekten, wie beispielsweise der Gouy'schen Phasenanomalie in einem fokussierten Strahl, welche hier erstmals im optischen Bereich und über den gesamten Fokusbereich gemessen wurde. Schliesslich wird gezeigt, wie ATI in Verbindung mit Wenig-Zyklen-Laserpulsen nicht nur als leistungsfähiges Werkzeug zur Phasendiagnostik genutzt werden kann, sondern auch einen neuen Zugang zur Untersuchung der Wechselwirkung von Atomen und Licht mit bis dato unerreichter Zeitauflösung bietet.